光催化氧化惰性C-H键面临动力学载流子快速复合和热力学表面反应缓慢的双重挑战，而该反应在环境治理中具有重要应用价值——例如甲苯作为典型挥发性有机污染物（VOCs），其高效降解对改善空气质量、减少光化学烟雾和温室气体排放至关重要。传统光催化技术因效率低、稳定性差，难以满足实际环境条件（如高湿度、复杂污染物共存）的需求。

2026年2月24日，我院黄海保教授课题组在化学1区期刊Journal of the American Chemical Society上发表题为“Surface Polarons for Synergistic Kinetic and Thermodynamic C−H Bond Oxidation”的研究论文，证实了表面极化子可同时调控电荷动力学与表面催化，论文第一作者为硕士研究生李紫薇。

图1  表面极化子协同调控电荷动力学与表面催化

该研究制备了原子分散Mn位点修饰的低结晶度SnO₂（Mn₁/SnO₂），通过XAS、Raman、fs-TAS等表征表面极化子的形成机制，结合DFT和原位DRIFTS探究其对电荷动力学和甲苯氧化热力学的影响。研究发现极化子通过电子-声子耦合诱导晶格畸变，实现皮秒级电子捕获，建立~65 ps的界面电荷转移通道，抑制载流子复合。极化子场增强甲苯吸附能（从-0.49 eV至-0.91 eV），极化C-H键并降低活化能垒（决速步能垒从3.37 eV降至2.93 eV）。Mn₁/SnO₂在60000 mL·gcat^-1·h^-1高空速下实现甲苯近100%氧化，600分钟稳定运行，5%-90%湿度下保持70%以上效率。

图2  (a) 静态反应条件下甲苯的光催化氧化及(b) SnO₂和0.01% Mn₁/SnO₂在光照下的表观速率常数。(c) SnO₂和0.01% Mn₁/SnO₂在流通系统中甲苯光催化氧化的长期稳定性及不同湿度测试。(d) 已报道的先进催化材料对甲苯的氧化效率及光源对比。

该研究首次实验证实表面极化子可同时调控电荷动力学与表面催化，提出通过原子分散金属位点构建极化子的普适策略。环境层面，该催化剂展现出卓越的湿度耐受性和高CO₂选择性，可有效避免二次污染，为工业废气处理、室内空气净化等实际环境场景提供了高效、稳定的技术支撑，推动光催化技术在环保领域的规模化应用。

文章DOI：https://doi.org/10.1021/jacs.5c21530